张好翠, 乐军, 陈光文*, 袁权.降膜微反应器中CO2化学吸收过程传质行为. 化工学报. 2010, 61(3), 635-641..pdf

檭殐 第 ６１ 卷 第 ３ 期 ２０１０ 年 ３ 月 檭檭檭檭檭檭殐 檭檭殐 研究简报 化 工 学 报 Ｖｏ ｌ ．６１ Ｎｏ ．３ Ｍａ ｒ ｃｈ ２０１０ ＣＩＥＳＣ Ｊ ｏｕ ｒ ｎａ ｌ 降膜微反应器中 犆犗２ 化学吸收过程传质行为 檭檭檭檭檭殐 张好翠１，２ ，乐 军１ ，陈光文１ ，袁 权１ １ （ 中国科学院大连化学物理研究所，辽宁 大连 １１６０２３；２ 中国科学院研究生院，北京 １０００４９） 关键词：降膜吸收；气相传质系数；微反应器；微通道 中图分类号：ＴＱ０２１ ．４ 文献标识码：Ａ 文章编号：０４３８－１１５７ （ ２０１０）０３－０６３５－０７ 犕犪 狊 狊狋 狉 犪狀 狊 犳 犲 狉犫 犲犺犪 狏 犻 狅 狉 狊犻 狀狆狉 狅 犮 犲 狊 狊狅 犳犮犺犲犿犻 犮 犪 犾犪犫 狊 狅 狉狆 狋 犻 狅狀 狅 犳犆犗２犻 狀犳 犪 犾 犾 犻 狀犵犳 犻 犾犿 犿犻 犮 狉 狅 狉 犲 犪 犮 狋 狅 狉 狊 ， 犣犎犃犖犌 犎犪 狅 犮狌 犻１ ２ ，犢犝犈犑狌狀１ ，犆犎犈犖 犌狌犪狀犵狑犲狀１ ，犢犝犃犖 犙狌犪狀１ １ （ 犇犪 犾 犻 犪狀犐狀 狊 狋 犻 狋 狌 狋 犲狅犳 犆犺犲犿犻 犮犪 犾犘犺狔狊 犻 犮 狊，犆犺 犻 狀犲 狊 犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳犛犮 犻 犲狀犮 犲 狊，犇犪 犾 犻 犪狀１１６０２３，犔犻 犪狅狀 犻 狀犵，犆犺 犻 狀犪； 犌狉犪犱狌犪 狋 犲犛犮犺狅 狅 犾狅犳 犆犺 犻 狀犲 狊 犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳犛犮 犻 犲狀犮 犲 狊，犅犲 犻 犻 狀犵１０００４９，犆犺 犻 狀犪） 犼 ２ 犃犫 狊 狋 狉 犪 犮 狋：Ｇａ ｓｐｈａ ｓ ｅｍａ ｓ ｓｔ ｒ ａｎｓ ｆ ｅ ｒｉ ｎｆ ａ ｌ ｌ ｉ ｎｇｆ ｉ ｌｍ ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ ｓ（ ＦＦＭＲｓ）ｗｉ ｔ ｈｔ ｈｅａｂｓｏ ｒ ｔ ｉ ｏｎｏ ｆＣＯ２ｉ ｎ ｔ ｏ ｐ ａｑｕｅｏｕｓｓｏ ｌ ｕ ｔ ｉ ｏｎｓｏ ｆＮａＯＨ ｗａ ｓｉ ｎｖｅ ｓ ｔ ｉ ｔ ｅｄ ．Ｔｈｅｏｖｅ ｒ ａ ｌ ｌｇａ ｓ  ｓ ｅｍａ ｓ ｓｔ ｒ ａｎｓ ｆ ｅ ｒｃｏｅ ｆ ｆ ｉ ｃ ｉ ｅｎ ｔｉ ｎｃ ｒ ｅ ａ ｓ ｅ ｓｗｉ ｔ ｈ ｇａ ｐｈａ ＮａＯＨｃｏｎｃ ｅｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏｎ，ｂｕ ｔｄｅ ｃ 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液 膜； 相 同 气 触设备，因其通道特征尺寸为微米量级，具有优良 相流量条件下，气室深度并 不 影响 ＣＯ２ 的 转 化 率。 的传热、传质特性，在气体吸收、气液或气液固 多相反应方面有良好的应用前景。目前，降膜微反 ［］ Ａｌ Ｒａｗａ ｓｈｄｅｈ 等 ７ 研 究 了 降 膜 微 反 应 器 中 的 液 相 分布特性 和 微 通 道 润 湿 性 及 形 状 对 反 应 过 程 的 影 气体吸收过程效率与气液接触器的几何结构密 ２００９－０６－２６ 收到初稿，２００９－１２－２７ 收到修改稿。 犚犲 犮 犲 犻 狏 犲 犱犱犪 狋 犲：２００９－０６－２６． 联系人：陈光文。 第 一 作 者：张 好 翠 （ １９７９—）， 女， 博 士 研 犆狅 狉 狉 犲 狊 犻 狀犵 犪狌 狋 犺狅 狉： Ｐｒ ｏ ｆ． ＣＨＥＮ Ｇｕａｎｇｗｅｎ， ｇｗｃｈｅｎ ＠ 狆狅狀犱 究生。 ｄ ｉ ｃｐ ．ａ ｃ ．ｃｎ 基金项目：国家自然科学基 金 项 目 （ ２０６７６１２９）； 国 家 高 技 术 犉狅狌狀犱犪 狋 犻 狅狀犻 狋 犲犿：ｓｕｐｐｏ ｒ ｔ ｅｄ ｂｙｔ ｈｅ Ｎａ ｔ ｉ ｏｎａ ｌ Ｎａ ｔ ｕｒ ａ ｌＳｃ ｉ ｅｎｃ ｅ 研究发展计划项 目 （ ２００７ＡＡ０３０２０６）； 国 家 重 点 基 础 研 究 发 展 计 Ｆｏｕｎｄａ ｔ ｉ ｏｎ ｏ ｆ Ｃｈ ｉ ｎａ （ ２０６７６１２９），ｔ ｈｅ Ｈｉ  ｔ ｅ ｃｈ Ｒｅ ｓ ｅ ａ ｒ ｃｈ ａｎｄ ｇｈ 划项目 （ ２００９ＣＢ２１９９０３）。 Ｄｅｖｅ ｌ ｏｐｍｅｎ ｔＰｒ ｏｇ ｒ ａｍｏ ｆＣｈ ｉ ｎａ （ ２００７ＡＡ０３０２０６）ａｎｄｔ ｈｅＮａ ｔ ｉ ｏｎａ ｌ Ｂａ ｓ ｉ ｃＲｅ ｓ ｅ ａ ｒ ｃｈＰｒ ｏｇ ｒ ａｍｏ ｆＣｈ ｉ ｎａ （ ２００９ＣＢ２１９９０３）． ·６３６ · 化 工 学 报 第 ６１ 卷 响，建立了 ＣＯ２ 吸 收 过 程 的 传 质反 应 模 型， 模 拟 触完成吸收反 应。 测 定 气 相 出 口 尾 气 流 量 与 组 成， 了气室深 度 对 转 化 率 的 影 响， 其 结 论 与 Ｚａｎ ｆ ｉ ｒ等 分析液相出口中 ＣＯ２ 吸收 量。实 验 于 室 温 下 进 行， ［］ 的类似。然而 Ｍｈ ｉ ｒ ｉ等 ８ 研究发现 气 室 深 度 的 减小 物性参数列于表 ２。 ［ ９］ 有利于吸收过程。Ｃｏｍｍｅｎｇｅ等 实验 测 量 了 降膜 微反应器中的气相停留时间分布，并模拟了气相混 ２ 降膜微反应器中的传质公式推导 合特 性， 建 立 了 Ｒｅｙｎｏ ｌ ｄｓ 数 为 ３０～１１０ 范 围 内 的 气相传质 关 联 式。Ｓｃｈｕｓ ｔ ｅ ｒ等 气相中 ＣＯ２ 通 过 气液 界 面 扩 散 进 入 液 相 与 ［ １０］ 模拟了微通道中 ＮａＯＨ 发 生 反 应。 本 实 验 条 件 下， 液 相 主 体 ＣＯ２ 浓度为 ０。假设气液相界面是平的，对图 １ 所示的 犚犲＜３０ 的气相传质系数与 犚犲 间的关系。目 前 报 道 的关于降膜微反应器内气相传质过程研究大多基于 气相微单元进行质量衡算，建立如下微分方程式 模拟，实验研究较少，且结论并不一致。在前期工 作中 犢 ＝ 犓Ｇ犘 －狀Ｎ２ｄ ［ １１］ ，作者开展了降膜微 反 应 器 内 的 液 膜 流 型、 犢 犠ｄ 犺 １＋犢 （ １） 犘犌Ｎ２ 其中，犢 为 ＣＯ２ 与 Ｎ２ 的 摩 尔 比，狀Ｎ２ ＝ ；边 犚犜 界条件为：犺＝０，犢 ＝犢ｉｎ；犺＝犔，犢 ＝犢ｏｕｔ； 积 分 成膜临界流量、 液 泛 现 象 及 液 侧 传 质 系 数 等 研 究。 本文将采用 ＣＯ２Ｎ２ 混合气，ＮａＯＨ 溶液为吸收剂 进行气液传质 实 验 考 察 降 膜 微 反 应 器 内 的 气 相 传 质特性，为降膜微反应器的实际应用提供气相传质 可得气相总传质系数 方面的理论依据。 犓Ｇ ＝ 犌Ｎ２ 犚犜犠犔 （犢 －犢 ＋ｌｎ犢犢 ） ｉ ｎ ｉ ｎ ｏｕ ｔ （ ２） ｏｕ ｔ １ ＣＯ２ 吸收实验 设计了 ４ 种 降 膜 微 反 应 器 （ ＦＦＭＲ Ⅰ ～ Ⅳ ）， 微通道深 ０ ．３ ｍｍ、 宽 １ ｍｍ， 通 道 数 量 为 ２０。 气 室形状为长方形空腔，具体 尺 寸 列 于 表 １， 其 基 本 结构和 实 验 流 程 见 文 献 ［ １１］。Ｎ２ 、ＣＯ２ 分 别 经 质 量流量控 制 器， 并 经 混 合 器 混 合 后 形 成 气 相 混 合 气，采用皂沫流量计和色谱标定其流量和组成。开 始实验时，先 将 ＮａＯＨ 溶 液 泵 送 入 降 膜 微 反 应 器 图 １ 气相中的传质微单元 的微通道内以形成降液 膜， 流 量 大 于 ５ ｍｌ· ｍｉ ｎ－１ Ｆ ｉ ．１ Ｅｌ ｅｍｅｎ ｔｃ ｅ ｌ ｌｏ ｆｍａ ｓ ｓｔ ｒ ａｎｓ ｆ ｅ ｒｉ ｎｇａ ｓｐｈａ ｓ ｅ ｇ 以避免 液 膜 破 裂 ［１１］。 待 形 成 稳 定 降 液 膜 后， 再 将 根据 气 相 总 传 质 系 数、 液 相 传 质 系 数 犽Ｌ 、 气 混合气压送入降膜微反应器的气室，与液膜接 相传质系数 犽Ｇ 和 化 学 反 应 增 强 因 子  的 关 系 式 得 表 １ 降膜微反应器的结构尺寸 到气相传质系数，即 犜犪犫 犾 犲１ 犉犉犕犚狊狑犻 狋 犺犱 犻 犳 犳 犲 狉 犲狀 狋犵 犲 狅犿犲 狋 狉 犻 犮 犪 犾狊 犮 犪 犾 犲 ＦＦＭＲ ／ｍｍ Ｌｅ ｎｇ ｔ ｈｏ ｆｐｈ ａ ｓ ｅｃ ｏ ｎ ｔ ａ ｃ ｔ ／ｍｍ Ｄｅ ｔ ｈｏ ｆｇ ａ ｓｃ ｈ ａｍｂ ｅ ｒ ｐ Ⅰ ４０ １ ．４５ Ⅱ ６０ １ ．４５ Ⅲ ８０ １ ．４５ Ⅳ ６０ ３ ．０ １ １ １ ＝ ＋ 犓Ｇ 犽Ｇ 犎犽Ｌ （ ３） 式中 犎 为 ＣＯ２ 在水溶液中的饱和溶解度系数，其 值列于表２。在本实验条件下，ＣＯ２ 在 ＮａＯＨ 溶液中 的吸 收 反 应 的 速 率 方 程 为：狉＝犽ＯＨ－ 犆ＯＨ－ 犆ＣＯ２ 。其 ［ ］ 中，二级反应速率常数 犽ＯＨ－ 可 用 Ｐｏｈｏ ｒ ｅ ｃｋ ｉ等 １４ 表 ２ 氢氧化钠水溶液的物性 犜犪犫 犾 犲２ 犘犺狔 狊 犻 犮 犪 犾狆 狉 狅狆 犲 狉 狋 犳狊 狅 犾 狌 狋 犻 狅狀狌 狊 犲 犱犻 狀狋 犺 犻 狊狑狅 狉犽 狔狅 犽ＯＨ－ ② ① 犆ＯＨ－ 犇③ ×１０９ ／ｍ２·ｓ－１ μ ／μＰａ·ｓ ρ ／ｋｇ·ｍ－３ ／ｍｏ ｌ·Ｌ 犎 ／ｋｍｏ ｌ·ｍ－３·ａ ｔｍ－１ ０ ．５ ０ ．０２８ １０６９６ １ ．８５ ０ ．９６２ １０１９ ．４ ０ ．９ ０ ．０２５ １２８４３ １ ．７５ １ ．１３７ １０４１ ．５ －１ ３· ／ｍ －１· －１ ｋｍｏ ｌ ｓ ｌ ｃｕ ｌ ａ ｔ ｅｄｂｙＲｅ ｆ． ［ １２］； ② Ｓｅ ｅＳｅ ｃ ｔ ｉ ｏｎ２； ③ Ｃａ ｌ ｃｕ ｌ ａ ｔ ｅｄｂｙＲｅ ｆ ． ［ １３］． ① Ｃａ Ｎｏ ｔ ｅ：１ａ ｔｍ＝１０１３２５Ｐａ． 第３期 张好翠等：降膜微反应器中 ＣＯ２ 化学吸收过程传质行为 ·６３７ · 的关 联 式 计 算 得 出。 本 实 验 的 液 相 停 留 时 间 在 加导致 ＣＯ２ 在 液 相 中 的 扩 散 系 数 减 小， 从 而 增 大 ０ ．３７～２ ．２ｓ之间，满足以下条件 液相的传 质 阻 力 ［１１］。 图 ３ 给 出 了 相 同 降 膜 微 反 应 Ｌ ＣＯ２ 槡犇 犽  ＝ Ｌ ＯＨ－ 犆ＯＨ－ 犽Ｌ  １，犽ＯＨ－犆ＯＨ－狋≥ ２０ 因此，反应遵循快速反应机理 （ ４） ［ １５］ ，故有 器中 气 相 总 传 质 系 数 随 吸 收 液 中 ＮａＯＨ 浓 度 变 化 的关 系，犓Ｇ 随 ＮａＯＨ 浓 度 增 加 而 增 加。 综 上 分 析，溶液黏度的增加带来的传质阻力效应远小于化 （ ５） 学反应的 促 进 作 用。 同 时 可 见，犓Ｇ 随 犚犲Ｌ 的 增 大 其中，ＣＯ２ 在水溶液中的扩 散系 数 列 于 表 ２。 将 式 （ ３）代入式 （ １） 并结合式 （ ５） 可得气相传质系数 逐渐增加。随着 犚犲Ｌ 增大，增 加了 液 相传 质 系 数 和 的计算式 随着 犚犲Ｌ 增 大， 液 相 中 ＮａＯＨ 消 耗 量 相 对 减 小， 犇ＣＯ２犽ＯＨ－犆ＯＨ－ Ｌ犽Ｌ ＝ 槡 犢＝ －狀Ｎ２ｄ １ １ ＋ 犽Ｇ 犎 １ 犘 犢 犠ｄ 犺 １＋犢 （ ６） Ｌ ＣＯ２ 犇 槡 犽ＯＨ－犆ＯＨ－ 式 （ ６）中 ＯＨ－ 的浓度 犆ＯＨ－ ＝犆ＯＨ－ ，ｉｎ－２ 狀Ｎ２ （ 犢０－犢）， 基于边界条件积分求得 犽Ｇ 。 ３ 结果与讨论 ３ １ 降膜微反应器中的 犆犗２ 转化率 相界面 积， 从 而 促 进 液 相 侧 的 传 质 ［１１，１６］； 此 外， 整个微反应器中的反应速率较高，液相吸收能力较 强。因此，犚犲Ｌ 增大，气液传质能力增强。 实验所测定 的气相总传质系数要高于传统反应 器２～３ 倍，例如，对 于 犆ＮａＯＨ ＝１ ｍｏ ｌ·Ｌ－１ 的 溶 液， 降膜微反应器在 犚犲Ｇ ＜３ ０ 时，犓Ｇ 可达 （ ８×１ ０－１） ～ （ １０×１０－７）ｍｏ ｌ·Ｐａ－１ ·ｍ－２ ·ｓ－１ ，而传统填充床 ［ ］ 反应器中的 犓Ｇ 小于４×１ ０－７ ｍｏ ｌ·Ｐ ａ－１·ｍ－２·ｓ－１ １７ 。 图 ２ 所示为 ３ 种尺寸的 降膜 微 反 应 器 （ ＦＦＭＲ Ⅰ～Ⅲ ） 中 ＣＯ２ 的 转 化 率。 可 见， 气 相 流 量 一 定 时，各微反应 器 中 ＣＯ２ 转 化 率 随 液 相 流 量 的 增 加 而略有升高，这主要源于液相传质过程的改善。并 且，随着反 应 器 长 度 增 加， 气液 接 触 时 间 增 加， 传质更 充 分， 因 此 转 化 率 提 高。 在 ＦＦＭＲ Ⅲ 中， 气相流 量 为 １２５ ｍｌ· ｍｉ ｎ－１ 时，ＣＯ２ 的 转 化 率 高 于 ８０％ 。 图 ３ 液相 ＮａＯＨ 浓度对 犓Ｇ 的影响 Ｆ ｉ ．３ Ｅｆ ｆ ｅ ｃ ｔｏ ｆｌ ｉ ｉ ｄｐｈａ ｓ ｅＮａＯＨｃ ｏｎｃ ｅｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏｎｏｎ犓Ｇ ｇ ｑｕ ［ ＦＦＭＲ Ⅱ ，犙Ｇ ＝１２５ｍｌ·ｍｉ ｎ－１ ，１２％ （ ｖｏ ｌ）ＣＯ２ ］ ３ ３ 气相浓度对 犓犌 的影响 图 ４ 给出了两种降膜微反应器中，ＣＯ２ 浓度对 气相总传质系数的影响。可见，随着气相浓度的升 高，气相总传质系数减小。这主要是由于气相浓度 较高时，液相 中 ＮａＯＨ 沿 降 膜 微 通 道 轴 向 的 浓 度 图 ２ 不同降膜微反应器中 ＣＯ２ 的转化率 下降变化明显，后续的吸收速率显著降低，导致气 Ｆ ｉ ．２ Ｃｏｎｖｅ ｒ ｓ ｉ ｏｎｏ ｆＣＯ２ｉ ｎｄ ｉ ｆ ｆ ｅ ｒ ｅｎ ｔＦＦＭＲｓ ｇ 相总传质系数下降。这同时也说明了液相传质阻力 ［ 犙Ｇ ＝１２５ｍｌ·ｍｉ ｎ－１ ，犆ＮａＯＨ ＝０ ．９ｍｏ ｌ·Ｌ－１ ， 的大小对整个吸收传质过程的影响很大。 １２％ （ ｖｏ ｌ）ＣＯ２ ］ ３ ２ 液相浓度和流动状况对 犓犌 的影响 ３ ４ 进口效应对 犓犌 的影响 图 ５ 所示 为 １２５、３７５ ｍｌ· ｍｉ ｎ－１ 的 气 相 流 量 ＮａＯＨ 溶液 浓 度 增 加 不 仅 增 加 反 应 速 率， 而 条件下，降膜微反应器的长度对气相总传质系数的 且本征反 应 速 率 常 数 也 增 加， 从 而 加 快 了 吸 收 速 影响。由图可见，犓Ｇ 随 膜 微 反 应 器 长 度 增 加 而 增 大。这与传统反应器中的传质行为不同，原因在于 率。但随着 ＮａＯＨ 溶 液 浓 度 的 增 加， 溶 液 黏 度 增 ·６３８ · 化 工 图 ４ 气相浓度对 犓Ｇ 的影响 Ｆ ｉ ．４ Ｅｆ ｆ ｅ ｃ ｔｏ ｆＣＯ２ ｃ ｏｎｃ ｅｎ ｔ ｒ ａ ｔ ｉ ｏｎｏ ｆｇａ ｓｐｈａ ｓ ｅｏｎ犓Ｇ ｇ （ 犙Ｇ ＝１２５ｍｌ·ｍｉ ｎ－１ ，犆ＮａＯＨ ＝０ ．９ｍｏ ｌ·Ｌ－１ ） 降膜微反应器中的气室呈扁长方体结构，随着气相 流量增加，进口两侧易形成循环流动 ［９］，本文 认 为 这将导 致 死 区 的 形 成， 不 利 于 气 相 传 质 的 进 行 ， 即在气室中存在进口效应。在较 短 的 降 膜 微 反 应 器中，进口 效 应 影 响 区 域 与 气 室 面 积 相 比 较 大， 对气相传质的作用强烈。而在较 长 的 降 膜 微 反 应 器中，进口效应相对减小，从 而 出 现 图 中 所 示 的 现象。 图 ６ 为气相流量对 犓Ｇ 的影响。在 ＦＦＭＲ Ⅱ 中 学 报 第 ６１ 卷 图 ５ 微反应器长度对不同降膜微反应器中的 犓Ｇ 的影响 Ｆ ｉ ．５ Ｅｆ ｆ ｅ ｃ ｔｏ ｆｌ ｅｎｇ ｔ ｈｏ ｆＦＦＭＲｏｎ犓Ｇ ａ ｔ ｇ ｄ ｉ ｆ ｆ ｅ ｒ ｅｎ ｔｇａ ｓｆ ｌ ｏｗｒ ａ ｔ ｅ ［ 犆ＮａＯＨ ＝０ ．９ｍｏ ｌ·Ｌ－１ ，１２％ （ ｖｏ ｌ）ＣＯ２ ］ 质过程的不利影响 占 主 导 地 位， 导 致 犓Ｇ 随 着 气 相 流量的增加而 变 化 不 大。 而 ＦＦＭＲ Ⅲ 中 气 室 长 度 稍长，高气相流量下死区所占气室的体积份额相对 较小，此时气体流速增加所引起的传质促进作用成 为主要控制因素，因 此 犓Ｇ 随 气 相 流 量 的 增 加 而 略 有增加。综上，要设计合理的降膜微反应器长度或 进口方式，以减小气相传质的进口处的循环流动等 进口效应对传质的影响。 犓Ｇ 随气相流量 的 增 加 变 化 不 明 显 ［图 ６ （ ａ）］， 但 ３ ５ 气室深度的影响 图 ７ 比较了气室 深 度 变 化 对 犓Ｇ 的 影 响。 实 验 在 ＦＦＭＲ Ⅲ 中，犓Ｇ 随气相流量 的 增 加 却 略 有 增 加 结果表明， 所 考 察 的 流 量 范 围 内，犓Ｇ 随 气 室 深 度 ［图 ６ （ ｂ）］。由上面的讨论 可知，气 相 流 动 过 程 存 减小而增大。相同气相流量条件下，气相停留时间 在进口效应。小流量条件下，气相流动处于光滑的 随气 室 深 度 而 变， 但 气 相 的 流 体 力 学 状 况 不 变 层流状态，死区面积较小，对传质影响较小；气相 流量增大时，传质系数提高，同时由于出现循环流 （ 犚犲 几乎不 变）。 气 相 停 留 时 间 长 短 将 影 响 传 质 过 程，当气室深 度 由 １ ．４５ ｍｍ 增 加 到 ３ ｍｍ 时， 气 形成死区，进而阻碍传质过程，这两种因素共同作 相在径向分子扩散的距离加倍，流速减小不利于传 用决定了 犓Ｇ 随气相流量的变化规律。在 ＦＦＭＲ Ⅱ 质。但是，气室深度减小，气室中更易发生液泛现 中，气室长度较短，高气相流量下死区的存在对传 象 ［１１］，因此气室深度的减小有一限度。 第３期 张好翠等：降膜微反应器中 ＣＯ２ 化学吸收过程传质行为 图 ６ 气相流量对不同降膜微反应器中的 犓Ｇ 的影响 Ｆ ｉ ．６ Ｅｆ ｆ ｅ ｃ ｔｏ ｆｇａ ｓｐｈａ ｓ ｅｆ ｌ ｏｗｒ ａ ｔ ｅｏｎ ｇ 犓Ｇｉ ｎｄ ｉ ｆ ｆ ｅ ｒ ｅｎ ｔＦＦＭＲｓ ［ 犆ＮａＯＨ ＝０ ．９ｍｏ ｌ·Ｌ－１ ，１２％ （ ｖｏ ｌ）ＣＯ２ ］ ３ ６ 气相传质系数 图 ８ 为 气 相 流 量 对 气 相 传 质 系 数 犽Ｇ 的 影 响。 ＦＦＭＲ Ⅱ 中， 气 相 流 量 增 大 时， 气 相 传 质 系 数 反 而下降，因降膜微通道较短，气室内死区的存在对 传质过 程 的 阻 碍 作 用 显 著；ＦＦＭＲ Ⅲ 中， 由 于 降 ·６３９ · 图 ７ 气室深度对 犓Ｇ 的影响 Ｆ ｉ ．７ Ｅｆ ｆ ｅ ｃ ｔｏ ｆｇａ ｓｃｈａｍｂｅ ｒｄｅｐ ｔ ｈｏｎ犓Ｇ ｇ ［ 犆ＮａＯＨ ＝０ ．９ｍｏ ｌ·Ｌ－１ ，１２％ （ ｖｏ ｌ）ＣＯ２ ］ ４ 结 论 本文以 ＣＯ２Ｎ２ 混合气在 ＮａＯＨ 溶液中的化学 吸收为体系，考察了降膜微反应器中的气相传质特 性，得到以下结论。 膜微通道较长，死区影响相对较弱，气相流量增加 （ １）降膜微反应器中气相总 传 质系 数 明 显 高 于 传统反应器，是其 ２～３ 倍， 且 气 相 总 传 质 系 数 随 后传质过程 的 改 善 起 主 导 作 用， 因 而 犽Ｇ 随 气 相 流 液相 ＮａＯＨ 浓度及液相 犚犲Ｌ 的增加而增大。 量的增加而提 高 ［图 ８ （ ｂ）］。 同 时 比 较 两 个 降 膜 （ ２） 降膜微反应器中由于死体积的形成，气相 流动存在 进 口 效 应，不 利 于 传 质。 气 相 流 量 增 加， 微反应器中的 犽Ｇ ，在 大 流 量 条 件 下 ＦＦＭＲ Ⅱ 中 的 犽Ｇ 要小于 ＦＦＭＲ Ⅲ 的 值， 同 样 说 明 了 较 短 的 气 室 中死区体积占的比重较大。 强。在较 短 的 降 膜 微 反 应 器 中， 进 口 效 应 更 加 强 图 ９ 为 ＦＦＭＲ Ⅱ 中 不 同 气 相 流 量 条 件 下， 气 烈。气室深度减小，传质距离变短，有利于气相传 相传质系数 犽Ｇ 及 总 传质系数 犓Ｇ 随 液 相 犚犲Ｌ 的 变 化 质。因此需要设计合理的气相进口方式或气室几何 趋势。由图可见，犽Ｇ 比 犓Ｇ 约大 ２～８ 倍，尤其当液 尺寸以消除进口效应的影响，促进传质。 相较高时，差距更明显。对于本文采用的其他型式 的降膜微反应器，也存在类似结果。这表明在实验 （ ３） 在实验获得的气相总传质系数数据的基础 上，计算得到了气相传质系数。在本实验的多数操 条件下，传质过程主要受液相传质控制，但气相传 作范围内， 气 相 传 质 系 数 与 总 传 质 系 数 相 比 约 高 质阻力不可忽略。 ２～８倍，表明液相传质阻力是整个传质过程的控制 死体积所 占 气 室 体 积 的 比 率 增 加 导 致 进 口 效 应 增 ·６４０ · 化 图 ８ 不同降膜微反应器中气相流量对 犽Ｇ 的影响 Ｆ ｉ ．８ Ｅｆ ｆ ｅ ｃ ｔｏ ｆｇａ ｓｐｈａ ｓ ｅｆ ｌ ｏｗｒ ａ ｔ ｅｏｎ犽Ｇ ｇ ［ 犆ＮａＯＨ ＝０ ．９ｍｏ ｌ·Ｌ－１ ，１２％ （ ｖｏ ｌ）ＣＯ２ ］ 步骤，但是气相阻力不能忽略。 工 学 报 第 ６１ 卷 图 ９ 传质系数随 犚犲Ｌ 的变化 Ｆ ｉ ．９ Ｅｆ ｆ ｅ ｃ ｔｏ ｆ犚犲Ｌ ｏｎｍａ ｓ ｓｔ ｒ ａｎｓ ｆ ｅ ｒｃ ｏｅ ｆ ｆ ｉ ｃ ｉ ｅｎ ｔ ｓ ｇ ［ ＦＦＭＲ Ⅱ ，１２％ （ ｖｏ ｌ）ＣＯ２ ，犆ＮａＯＨ ＝０ ．９ｍｏ ｌ·Ｌ－１ ］ 犢 ———ＣＯ２ 与 Ｎ２ 的摩尔比 狕———离子价数 符 号 说 明 犆———浓度，ｍｏ ｌ·Ｌ－１ 犇———扩散系数，ｍ２ ·ｓ－１ 犱Ｇ ———气室深度，ｍ 犌———气体流量，ｍ３ ·ｓ－１ 犎 ———饱和溶解度，ｍｏ ｌ·ｍ－２ ·Ｐａ－１ 犓Ｇ ———气相总传质系数，ｍｏ ｌ·Ｐａ－１ ·ｍ－２ ·ｓ－１ μ———黏度，Ｐａ·ｓ －３ ρ———密度，ｋｇ·ｍ δ———液膜厚度，ｍ 下角标 Ｇ———气相 ｉ ｎ———进口 Ｌ———液相 ｏｕ ｔ———出口 犽Ｇ ———气相传质系数，ｍｏ ｌ·Ｐａ－１ ·ｍ－２ ·ｓ－１ 犽Ｌ ———液相传质系数，ｍ·ｓ－１ 犽ＯＨ－ ———反应速率常数，ｍ３ ·ｍｏ ｌ－１ ·ｓ－１ 犚犲 犳 犲 狉 犲狀犮 犲 狊 ［ １］ Ｕｃｈ ｉ ｉ ｔ ａ Ｈ， Ｏｈｍｕｒ ａ Ｒ， Ｍｏ ｒ ｉ Ｙ Ｈ． Ｇａ ｓ ｙａｍａ Ｋ， Ｍｉ ｇ －１ 犼———流体表观速率，ｍ·ｓ ａｂｓ ｏ ｒ ｔ ｉ ｏｎｉ ｎ ｔ ｏ“ ｓ ｔ ｒ ｉ ｎｇ  ｏ ｆ  ｂｅ ａｄｓ”ｌ ｉ ｉ ｄｆ ｌ ｏｗ ｗｉ ｔ ｈｃｈｅｍｉ ｃ ａ ｌ ｐ ｑｕ 犔———气室长度，ｍ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｉ ｏｎ：ａｐｐ ｌ ｉ ｃ ａ ｔ ｉ ｏｎｔ ｏｃ ａ ｒ ｂｏｎｄ ｉ ｏｘ ｉ ｄｅｓ ｅｐａ ｒ ａ ｔ ｉ ｏｎ ． 犐狀 狋．犑． －１ 狀———摩尔流量，ｍｏ ｌ·ｓ 犘———总压，Ｐａ 犚———气体常数，Ｐａ·ｍ３ ·ｍｏ ｌ－１ ·Ｋ－１ 犚犲Ｌ ———Ｒｅｙｎｏ ｌ ｄｓ数 （ 犚犲＝ρ δ狌／μ） 犠 ———相界面宽度，ｍ 犎犲犪 狋犕犪 狊 狊犜狉犪狀．，２００３，４６：４５７ ［ ２］ Ｊ ａｈｎ ｉ ｓ ｃｈ Ｋ， Ｂａ ｅ ｒ ｎｓ Ｍ， Ｈｅ ｓ ｓ ｅ ｌ Ｖ， Ｅｈｒ ｆ ｅ ｌ ｄ Ｗ， Ｈａｖｅ ｒｋａｍｐ Ｖ， Ｌｗｅ Ｈ， Ｗｉ ｌ ｌ ｅ Ｃ， Ｇｕｂｅ ｒ Ａ． Ｄｉ ｒ ｅ ｃ ｔ ／ ｆ ｌ ｕｏ ｒ ｉ ｎａ ｔ ｉ ｏｎｏ ｆｔ ｏ ｌ ｕｅｎｅｕｓ ｉ ｎｇｅ ｌ ｅｍｅｎ ｔ ａ ｌｆ ｌ ｕｏ ｒ ｉ ｎｅｉ ｎｇａ ｓ ｌ ｉ ｉ ｄ ｑｕ ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ ｓ ． 犑狅狌狉狀犪 犾 狅犳 犉犾 狌狅 狉 犻 狀犲 犆犺犲犿犻 狊 狋 狉狔， ２０００， １０５：１１７ 第３期 ［ ３］ Ｙｅｏｎｇ Ｋ Ｋ， Ｇａｖ ｒ ｉ ｉ ｌ ｉ ｄ ｉ ｓ Ａ， Ｚａｐ ｆ Ｒ， Ｈｅ ｓ ｓ ｅ ｌ Ｖ． ／ｍｉ ｃ ｒ ｏ  ｃｈａｎｎｅ ｌ ｓｍｉ ｃ ｒ ｏ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ ．犆犺犲犿．犈狀犵． ｔ ｒ ａｎｓｐｏ ｒ ｔｉ ｎｍｉ ｎ ｉ 犚犲 狊．犇犲 狊 ．，２００８，８６：５２７ ［ １１］ Ｚａｎ ｆ ｉ ｒ Ｍ， Ｇａｖ ｒ ｉ ｉ ｌ ｉ ｄ ｉ ｓ Ａ， Ｗｉ ｌ ｌ ｅ Ｃ， Ｈｅ ｓ ｓ ｅ ｌ Ｖ． Ｃａ ｒ ｂｏｎ Ｈｙｄ ｒ ｏｄｙｎａｍｉ ｃ ｓａｎｄ ｍａ ｓ ｓｔ ｒ ａｎｓ ｆ ｅ ｒｏ ｆｇａ ｓ  ｌ ｉ ｉ ｄｆ ｌ ｏｗ ｉ ｎａ ｑｕ ｆ ａ ｌ ｌ ｉ ｎｇｆ ｉ ｌｍ ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ ． 犃犐犆犺犈犑．，２００９，５５：１１１０ ［ １２］ ｉ ｖｅ ｉ ｒ ａＪＶ． Ｓｏ ｌ ｕｂ ｉ ｌ ｉ ｔ ｆｃ ａ ｒ ｂｏｎｄ ｉ ｏｘ ｉ ｄｅｉ ｎｂ ｉ ｎａ ｒ Ｃ，Ｏｌ ｙｏ ｙａｎｄ Ｅｈｒ ｉ ｃｈ Ｈ， Ｌ ｉ ｎｋｅ Ｄ， Ｍｏ ｒ ｃｈｗｅ ｉ ｓ Ｋ， Ｂａ ｅ ｒ ｎｓ Ｍ， ｇｅｎｓ ｔ ｅ ｒ ｎａ ｒ ｘ ｔ ｕｒ ｅ ｓ ｗｉ ｔ ｈｅ ｔ ｈａｎｏ ｌ ａｎｄ ｗａ ｔ ｅ ｒ ． 犉犾 狌 犻犱 犘犺犪 狊 犲 ｙ ｍｉ Ｊ ａｈｎ ｉ ｓ ｃｈ Ｋ． 犈狇狌 犻 犾 犻 犫 狉．，２００６，２４５：１９３ Ａｐｐ ｌ ｉ ｃ ａ ｔ ｉ ｏｎ ｏ ｆ ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｓ ｔ ｒ ｕｃ ｔ ｕｒ ｅｄ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ ｔ ｏ ｃｈｅｍｉ ｃ ａ ｌ ｃｈ ｌ ｏ ｒ ｉ ｎａ ｔ ｉ ｏｎ ｐｈｏ ｏ ｆ ［ １３］ ｗｉ ｔ ｈｃ ｏｍｐ ｌ ｅｘｃｈｅｍｉ ｃ ａ ｌｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｉ ｏｎｓｉ ｎｇａ ｓ  ｌ ｉ ｉ ｄｓ ｔ ｅｍｓ：ｔｗｏ  ｑｕ ｙｓ Ｓ ｔ ｅ ｉ ｎ ｆ ｅ ｌ ｄ ｔ Ｎ， Ａｂｄａ ｌ ｌ ａｈ Ｒ， Ｄｉ ｎｇｅ ｒ ｄ ｉ ｓ ｓ ｅｎ Ｕ，Ｊ ａｈｎ ｉ ｓ ｃｈ Ｋ． ｓ ｔ ｅｐｒ ｅｖｅ ｒ ｓ ｉ ｂ ｌ ｅｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｉ ｏｎｓｗｉ ｔ ｈｕｎ ｉ ｔｓ ｔ ｏ ｉ ｃｈ ｉ ｏｍｅ ｔ ｒ ｉ ｃａｎｄｋ ｉ ｎｅ ｔ ｉ ｃ Ｏｚ ｏｎｏ ｌ ｉ ｓｏ ｆａ ｃ ｅ ｔ ｉ ｃａ ｃ ｉ ｄ１  ｖ ｉ ｎｙ ｌ ｈｅｘｙ ｌｅ ｓ ｔ ｅ ｒｉ ｎａｆ ａ ｌ ｌ ｉ ｎｇｆ ｉ ｌｍ ｙｓ ．，２０００，７６：１２７ ｏ ｒ ｄｅ ｒ ｓ ． 犆犺犲犿．犈狀犵．犑 ［ １４］ Ａｌ Ｒａｗａ ｓｈｄｅｈ Ｍ， Ｈｅ ｓ ｓ ｅ ｌ Ｖ， Ｌｏｂ Ｐ， Ｍｅｖ ｉ ｓ ｓ ｅｎ Ｋ， ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒｂａ ｓ ｅｄ ｏｎｒ ｅ ａ ｌ ｉ ｓ ｔ ｉ ｃｃｈａｎｎｅ ｌａｎｄｆ ｉ ｌｍ ｐ ｒ ｏ ｆ ｉ ｌ ｅ ｓ ． Ｐｏｈｏ ｒ ｅ ｃｋ ｉ Ｒ， Ｍｏｎ ｉ ｕｋ Ｗ． Ｋｉ ｎｅ ｔ ｉ ｃ ｓｏ ｆｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｉ ｏｎ ｂｅ ｔｗｅ ｅｎ ｃ ａ ｒ ｂｏｎ  ｄ ｉ ｏｘ ｉ ｄｅ ａｎｄ ｈｙｄ ｒ ｏｘｙ ｌｉ ｏｎｓ ｉ ｎ ａｑｕｅｏｕｓ  ｅ ｌ ｅ ｃ ｔ ｒ ｏ ｌ ｔ ｅ ｙ 犻 ．，１９８８，４３：１６７７ ｓ ｏ ｌ ｕ ｔ ｉ ｏｎｓ ． 犆犺犲犿．犈狀犵．犛犮 ［ １５］ Ｄｏ ｒ ａ ｉ ｓｗａｍｙＬＫ，Ｓｈａ ｒｍａＭ Ｍ． Ｈｅ ｔ ｅ ｒ ｏｇｅｎｅｏｕｓＲｅ ａ ｃ ｔ ｉ ｏｎｓ： 犆犺犲犿．犈狀犵．犛犮 犻 ．，２００８，６３：５１４９ Ａｎａ ｌ ｉ ｓ， Ｅｘａｍｐ ｌ ｅ ｓ， ａｎｄ Ｒｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ Ｄｅ ｓ ｉ ． Ｎｅｗ Ｙｏ ｒｋ： ｙｓ ｇｎ Ｍｈ ｉ ｒ ｉ Ｎ， Ｍｏｎｎ ｉ ｅ ｒ Ｈ， Ｆａ ｌ ｋ Ｌ ． Ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｓ ｔ ｒ ｕｃ ｔ ｕｒ ｅｄ ｃ ｌ ｅ ａｎ Ｊ ｏｈｎ Ｗｉ ｌ ｅｙ ＆ Ｓｏｎｓ，１９８４ ｒ ｏ ｃ ｅ ｓ ｓ ｄｅ ｓ ｉ ｌ ｉ ｃ ａ ｔ ｉ ｏｎ ｆ ｏ ｒ ｐ ｇｎ： ａｐｐ ［ ９］ Ｂｈａ ｔＲ Ｄ Ｖ，Ｋｕ ｉ ｒ ｓＪＡ Ｍ，Ｖｅ ｒ ｓ ｔ ｅ ｅｇＧＦ ． Ｍａ ｓ ｓｔ ｒ ａｎｓ ｆ ｅ ｒ ｐｅ 犻犿犻 犪，２００２，５６：６４７ ａ ｌ ｋｙ ｌ ａ ｒ ｏｍａ ｔ ｉ ｃ ｓ ． 犆犺 Ｓｃｈｏｎ ｆ ｅ ｌ ｄＦ ． Ｐｓ ｅｕｄｏ ３ Ｄ ｓ ｉｍｕ ｌ ａ ｔ ｉ ｏｎ ｏ ｆａｆ ａ ｌ ｌ ｉ ｎｇ ｆ ｉ ｌｍ ［ ８］ Ｄａ ｌｍｏ ｌ ｉ ｎＩ，Ｓｋｏｖ ｒ ｏ ｉ ｎｓｋ ｉＥ，Ｂ ｉ ａ ｓ ｉＡ，Ｃｏ ｒ ａ ｚ ｚ ａＭ Ｌ，Ｄａ ｒ ｉ ｖａ 犆犺犲犿犻 狊 狋 狉狔 犚犲 狊 犲犪狉 犮犺，２００５，４４：１７４２ 狅 犮 犲 狊 狊犚犲 狊．犇犲狏 ．，２００７，１１：１０２５ ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ ． 犗狉犵．犘狉 ［ ７］ Ｚｈａｎｇ Ｈａｏ ｃｕ ｉ，Ｃｈｅｎ Ｇｕａｎｇｗｅｎ， ＹｕｅＪｕｎ， Ｙｕａｎ Ｑｕａｎ ． ｄ ｉ ｏｘ ｉ ｄｅａｂｓ ｏ ｒ ｔ ｉ ｏｎｉ ｎａｆ ａ ｌ ｌ ｉ ｎｇｆ ｉ ｌｍ ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｓ ｔ ｒ ｕｃ ｔ ｕｒ ｅｄｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ： ｐ ｔ ｅ ｃｈｎｏ ｌ ｏｇｙ ｆ ｏ ｒ ｔ ｈｅ ［ ６］ Ｓｃｈｕｓ ｔ ｅ ｒ Ａ， Ｓｅ ｆ ｉ ａｎｅ Ｋ， Ｐｏｎ ｔ ｏｎ Ｊ ． Ｍｕ ｌ ｔ ｉ ｓ ｅ ｍａ ｓ ｓ ｐｈａ 犻 ．， ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｓ ｔ ｒ ｕｃ ｔ ｕｒ ｅｄ ｆ ａ ｌ ｌ ｉ ｎｇ ｆ ｉ ｌｍ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ ． 犆犺犲犿．犈狀犵．犛犮 ｅｘｐｅ ｒ ｉｍｅｎ ｔ ｓ ａｎｄ ｍｏｄｅ ｌ ｉ ｎｇ ． 犐狀犱狌 狊 狋 狉 犻 犪 犾 牔 犈狀犵犻 狀犲 犲 狉 犻 狀犵 ［ ５］ ［ １０］ Ｅｘｐｅ ｒ ｉｍｅｎ ｔ ａ ｌｓ ｔ ｕｄ ｉ ｅ ｓｏ ｆｎ ｉ ｔ ｒ ｏｂｅｎｚ ｅｎｅ ｈｙｄ ｒ ｏｇｅｎａ ｔ ｉ ｏｎ ｉ ｎａ ２００４，５９：３４９１ ［ ４］ ·６４１ · 张好翠等：降膜微反应器中 ＣＯ２ 化学吸收过程传质行为 ＶＯＣ ／／ ｔ ｒ ｅ ａ ｔｍｅｎ ｔ ［ １６］ Ｃｒ ａｕｓ ｅＪＣ，Ｎｉ ｅｕｗｏｕｄ ｔＩ ． Ｍａ ｓ ｓｔ ｒ ａｎｓ ｆ ｅ ｒｉ ｎａｓｈｏ ｒ ｔｗｅ ｔ ｔ ｅｄ  Ｐｒ ｏ ｃ ｅ ｅｄ ｉ ｎｇｓｉ ｎｔ ｈｅ １ｓ ｔＩ ｎ ｔ ｅ ｒ ｎａ ｔ ｉ ｏｎａ ｌ Ｃｏｎｇ ｒ ｅ ｓ ｓ ｏｎ Ｇｒ ｅ ｅｎ ｅ ｃ ｏｍｐｏｎｅｎ ｔ ｓ ． 犐狀犱狌 狊 狋 狉 犻 犪 犾 牔 ｗａ ｌ ｌｃ ｏ ｌ ｕｍｎ （Ⅰ ）： Ｐｕｒ ＳＦＧＰ）．Ｔｏｕ ｌ ｏｕｓ ｅ，Ｆｒ ａｎｃ ｅ，２００７ Ｐｒ ｏ ｃ ｅ ｓ ｓＥｎｇ ｉ ｎｅ ｅ ｒ ｉ ｎｇ （ 犈狀犵犻 狀犲 犲 狉 犻 狀犵犆犺犲犿犻 狊 狋 狉狔 犚犲 狊 犲犪狉 犮犺，１９９９，３８：４９２８ ＣｏｍｍｅｎｇｅＪＭ，Ｏｂｅ ｉ ｎＴ，Ｇｅｎ ｉ ｎＧ，Ｆｒ ａｍｂｏ ｉ ｓ ｉ ｅ ｒＸ，Ｒｏｄｅ ［ １７］ Ａｒ ｏｏｎｗｉ ｌ ａ ｓ Ａ， Ｖｅ ａｗａｂ Ａ， Ｔｏｎ ｔ ｉｗａ ｃｈｗｕ ｔ ｈ ｉ ｋｕ ｌ Ｐ ． Ｓ，Ｓｃｈａｎｅｎ Ｖ，Ｐ ｉ ｔ ｉ ｏ ｔＲ， Ｍａ ｔ ｌ ｏ ｓ ｚ Ｍ．Ｇａ ｓ  ｓ ｅｒ ｅ ｓ ｉ ｄｅｎｃ ｅ ｐｈａ Ｂｅｈａｖ ｉ ｏ ｒｏ ｆｔ ｈｅ ｍａ ｓ ｓ  ｔ ｒ ａｎｓ ｆ ｅ ｒｃ ｏｅ ｆ ｆ ｉ ｃ ｉ ｅｎ ｔｏ ｆｓ ｔ ｒ ｕｃ ｔ ｕｒ ｅｄ ｔ ｉｍｅｄ ｉ ｓ ｔ ｒ ｉ ｂｕ ｔ ｉ ｏｎｉ ｎａｆ ａ ｌ ｌ ｉ ｎｇ  ｆ ｉ ｌｍ ｍｉ ｃ ｒ ｏ ｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｏ ｒ ． 犆犺犲犿． 犈狀犵． ｏ ｒ ｂｅ ｒ ｓ ｗｉ ｔ ｈｃｈｅｍｉ ｃ ａ ｌｒ ｅ ａ ｃ ｔ ｉ ｏｎｓ ． 犐狀犱． ｃｋ ｉ ｎｇｓｉ ｎ ＣＯ２ ａｂｓ ｐａ 犛犮 犻 ．，２００６，６１：５９７ 犈狀犵．犆犺犲犿．犚犲 狊 ．，１９９９，３８：２０４４